Особую ценность для музея им. М. Горького представляет шаляпинская коллекция, отражающая жизнь и творчество Ф. И. Шаляпина, друга А. М. Горького. Коллекция насчитывает около 4 тыс. подлинных предметов эпохи (программ, открыток с иконографией певца, клавиров, изданий, фотоматериалов, граммофонных пластинок, картин и т. д.), а также предметы из собраний известнейших исследователей, летописцев и биографов Ф. И. Шаляпина: С. В. Гольцмана, В. И. Гармаша, материалы коллекции Ю. Ф. Котлярова (восемь пластинок с голосом певца, изданных в начале ХХ века в Италии, Франции, Англии и России, которые можно послушать на старинном граммофоне), уникальная книга Шаляпина «Маска и душа», впервые изданная в 1932 году в Париже на русском языке, старинные альбомы с открытками «Шаляпин в ролях», «Города мира, где пел Шаляпин», рукописи, письма, книги, афиши). Уникальность данной коллекции определяется подлинными вещами Ф. И. Шаляпина (87 единиц), которые поступили в фонды музея непосредственно от дочерей артиста И. Ф. Шаляпиной, М. Ф. Шаляпиной, от внучки И. Б. Морфей-Шаляпиной и от правнучки Д. Робертсон-Шаляпиной. Среди них – театральный костюм для роли хана Кончака в опере «Князь Игорь», кофейный сервиз, стулья, стереоскоп, граммофон, неоконченный портрет молодого Шаляпина кисти художника В. Россинского и рояль, подаренный (по легенде) Саввой Мамонтовым.